Raimundo passou a cuidar dos doentes e moribundos, num tempo em que não existia assistência aos necessitados. Fundou uma espécie de hospedaria-albergue onde tratava a todos com dedicação e dignidade, enxergando em cada um deles a face de Cristo. Como não tinha muitas posses, se tornou esmoler, para manter suas obras. Freqüentava todos os dias as igrejas, pregava pelas ruas e fazia procissões com seus pobres, solicitando a caridade das pessoas. Logo ele passou a abrigar também as crianças abandonadas, que se tornaram a grande razão de sua vida.

Além de dar abrigo e cuidado, afeto e carinho, ele catequizava à todos, na doutrina cristã. Era um simples leigo, tinha pouca instrução, mas possuía o dom da sabedoria e pregava com autoridade. Por isto, ele tomou a iniciativa de advertir publicamente o próprio Bispo, que não se posicionava com firmeza frente aos problemas da cidade. Na época, Piacenza e Cremona, passavam por constantes lutas, resultando em mortos inocentes. Servindo de mediador, Raimundo conseguiu solucionar o conflito.

Tornou-se o protetor dos pobres e das vítimas dos abusos de todos os gêneros, que ele mesmo acompanhava aos tribunais defendendo-os na frente dos juízes insensíveis e prepotentes. As autoridades do governo, por fim, passaram a consulta-lo em todas as questões que envolviam os pobres.

Ele faleceu, no dia 27 de julho de 1200, entre seus pobres e exortando ao filho Geraldo, que se tornasse sacerdote, o que de fato ocorreu, pouco tempo depois. Com fama de santidade em vida, foi sepultado próximo à Capela dos Doze Apóstolos. Logo as notícias de graças e prodígios se espalharam pela região e a casa dos seus pobres, passou a ser chamada de Hospedaria de São Raimundo Zanfogni. Mas ele só foi canonizado em 1602, pelo Papa Clemente VIII, que designou dia de sua morte, para a celebração litúrgica.